На сцене Большого театра Наталия Дмитриевна Шпиллер выступала 23 года. За это время ею был создан целый ряд незабываемых сценических образов. Среди них: Антонида («Иван Сусанин» М.Глинки), Марфа, Царевна Лебедь, Волхова и Ольга («Царская невеста», «Сказка о царе Салтане», «Садко», «Псковитянка» Н.Римского-Корсакова), Татьяна и Иоланта («Евгений Онегин» и «Иоланта» П.Чайковского), Тамара («Демон» А.Рубинштейна), Этери («Абессалом и Этери» З.Палиашвили), Бэла («Бэла» А.Александрова), Зиглинда («Валькирия» Р.Вагнера), Матильда («Вильгельм Телль» Дж.Россини), Чио-Чио-сан («Мадам Баттерфляй» Дж.Пуччини), Маргарита («Фауст» Ш.Гуно), Графиня («Свадьба Фигаро» В.А.Моцарта), Микаэла («Кармен» Ж.Бизе) и другие; в концертном исполнении — Оксана («Ночь перед Рождеством» Н.Римский -Корсаков) и Дездемона («Отелло» Дж.Верди).
Многие оперные партии остались образцом сценического воплощения. О певице и созданных ею образах с большим чувством и искренним восхищением писали партнеры по сцене, дирижеры, режиссеры, музыкальные критики и рецензенты:

«Н. Д.Шпиллер является одной из лучших советских вокалисток: ее исполнению присущи теплота и искренность, высокая музыкальность и безупречный профессионализм, глубокое проникновение в стиль исполняемого, чувство строгой ответственности за каждую ноту, каждое слово» (А.Мелик-Пашаев, 1953);

«Очень трудную в вокальном отношении партию [Матильда в опере Дж.Россини «Вильгельм Телль»] она пела свободно, как требует того автор. Ее сценический облик был грациозен и привлекателен.
Трогательный образ слепой Иоланты в опере П.Чайковского «Иоланта» неизменно глубоко волнует меня каждый раз, когда я в роли ее отца — Короля Рене выхожу на сцену вместе с Наталией Дмитриевной. А ведь в этой роли она прибегает к очень скупым средствам выражения: сдержанный жест, минимум движений.
Прекрасна Маргарита в исполнении Наталии Дмитриевны. Образ, создаваемый ею в опере “Фауст” строг, в нем нет и тени мещанства. Очень проникновенно звучат баллада о фульском короле, ария с жемчугом и сцена в темнице.
Лично я затрудняюсь сказать, какая роль у Наталии Дмитриевны самая сильная, — перечисленные мною выше, или партия Татьяны в «Евгении Онегине», Тамара в «Демоне», Мадам Баттерфляй в «Чио-Чиосан». Все хороши, все мастерски сделаны, все берут зрителя и партнеров за душу» (И.Петров, 1957);

«Сохраняя основное зерно образа, определяемое музыкой и драматургическим развитием произведения, она находила свои музыкально-вокальные средства раскрытия внутренней сущности образа; находила свои сценические “приспособления” для выражения внешнего характера. И образы, созданные Н. Д.Шпиллер, отличали высокая вокально-сценическая культура, большая одухотворенность, женственность и удивительное “шпиллеровское” обаяние. Наталия Дмитриевна была певицей яркой творческой индивидуальности» (П. Норцов, 1979);

«Она делала все, что положено Антониде [«Иван Сусанин»]: смущенно-радостно встречала жениха, была почтительна и ласкова с отцом, приветлива с односельчанами… Она не ходила, а словно плыла над землей, и движения ее были волшебно певучими, а все обыденное и приземленное отступало, исчезало перед нею. Ее пение было невыразимо прекрасно, но и светлая радость Рондо, и печаль Романса высоко возносились над жизненным поводом, которым были вызваны, и становились выражением вселенского весеннего ликования в одном случае и вселенской скорби в другом. Антонида — Шпиллер и внешне выделялась среди всех… В ту пору я не смог бы объяснить того, что чувствовал с безусловной ясностью: из добротного бытового спектакля Шпиллер выбивалась своей возвышенной одухотворенностью» (М.Бялик, 1984);

А ее Маргарита! Она играла подлинную драму чистой души, попавшей в лабиринты фантасмагории. В замечательном спектакле “Садко”, который был горячо любим публикой и не случайно отмечен Государственной премией..., она пела партию Волховы. В грандиозной постановке Покровского увлекали массовые сцены, но на фоне этих шумных действий особенно подчеркивались главные исполнители. А ее Волхова была ярко театральна, что, впрочем, в душе она очень любила и на что всегда легко шла.
Такой же необычайно театральной она была и в “Валькирии”, которую создавал Сергей Михайлович Эйзенштейн, великий экспериментатор. В той постановке он нагромоздил на сцене какие-то фантастические горы, и только Шпиллер могла легко двигаться по этим горам да еще в то же время и петь столь непростую музыку Вагнера.
Для меня и сейчас любая встреча с Наталией Дмитриевной — всегда урок. Даже если есть возможность увидеться дома, если кругом суета, шум-гам, она все равно всегда в своей неповторимой и поистине неподражаемой “шпиллеровской” форме: подтянута, благожелательна, внимательна к каждому, заботлива и ... царственно покойна. Да, она, что называется, с молоком матери впитала кодекс чести российского интеллигента и свято соблюдает его всю жизнь. На таких, как она, некогда строился наш оперный театр. И она, Наталия Дмитриевна Шпиллер, одна из ярчайших его представителей» (Г.Ансимов, 1995).

«Ее пение — это голос души чистой и открытой, в которой нет потаенных уголков, запрятанных мыслей, нет и моральной и эмоциональной неопределенности. Героини Шпиллер целомудренны и откровенны. И, как бывает часто, когда персонаж наделен незаурядной впечатляющей силой, — его облик мы непроизвольно ассоциируем с обликом создавшего его актера. Беспредельная правдивость, искренность, душевная ясность, значительность переживаний и идей (исключающая «получувства» и «полумысли») — то свое, шпиллеровское, что присутствует в трактовке артисткой и классиков, и романтиков, и импрессионистов...
Не входя в обсуждение проблемы, петь на языке оригинала или в переводе, хочу обратить внимание на иное. Как красив русский язык Шпиллер! Знаменитые высказывания о мощи и величии родного слова невольно приходят на память, когда слушаешь ее. Принято эталоном языкового благородства считать речь выдающихся драматических актеров — В.Качалова прежде всего. Но и пение Н.Обуховой, М.Рейзена, Н.Шпиллер может служить образцом великолепного русского произношения» (М.Бялик)

Концертный репертуар Шпиллер был очень разнообразен. В него входили произведения русских, советских и зарубежных композиторов. Достаточно сказать, например, что она спела 46 романсов П.Чайковского, 25 романсов С.Рахманинова, многие произведения Н.Римского-Корсакова, С.Прокофьева, Р.Глиэра, М.Ипполитова-Иванова, Ан.Александрова и др. Среди 32 зарубежных композиторов — Г. Ф.Гендель, И.С.Бах, Л. Бетховен, В.А.Моцарт, И.Брамс, Р.Шуман, Ф.Шуберт и Э.Григ, Ф.Лист, Х.Вольф, Г.Доницетти, К. Дебюсси, К.Сен-Санс, Э.Шоссон и др.

Педагогическую деятельность Наталия Дмитриевна начала в 1950 году в ГМПИ им. Гнесиных и до 1958 года совмещала ее с работой в Большом театре. Очень интересны ее высказывания о первых шагах на этом нелегком поприще: «Ведь что такое педагогическая работа? Это передача своего опыта, т.е. части своего сердца юным сердцам. Признаться мой интерес к педагогике вызывал замешательство, если не испуг среди моих коллег, друзей, близких. Помню, как Николай Семенович Голованов, наш замечательный дирижер, воскликнул по этому поводу, обращаясь к Святославу Николаевичу Кнушевицкому: “Она сошла с ума, но ты-то куда смотришь! Ей петь надо, а не преподавать”. Думаю, Николай Семенович тут ошибся. Преподавательская деятельность лишь давала мне новые творческие силы, ощущение того, что я как бы продолжаю себя в учениках» (Из интервью с Ростиславом Черным, 1985).
С 1964 года в течение одиннадцати лет Н.Д.Шпиллер заведовала кафедрой оперной подготовки института, а затем в течение пяти лет — кафедрой сольного пения. Общий стаж педагогической работы Наталии Дмитриевны Шпиллер поистине впечатляет — 45 лет!

«Все-все дано ей природой с королевской щедростью: — прекрасная внешность и величественная осанка, благородство стиля и тонкая музыкальность, а главное — великолепное лирическое сопрано... Помню, мой учитель Борис Александрович Покровский, — вспоминал далее Г.Ансимов, — предложил ставить вместе с ним “Свадьбу Фигаро”, где Наталия Дмитриевна играла Графиню... И вот, пожалуй, именно там я увидел всю дотошность в работе того поколения. Каждый раз, когда мы находили новое сценическое решение, она уже никогда его не забывала, ей не надо было ни о чем напоминать. Особенно памятно, как она проводила второй акт — бешеная сцена, когда граф ревнует жену, когда она защищает дверь, где скрылся молодой человек, буквально своим телом... бросается на колени... О, все это было блистательно сыграно...